В музее хранятся подлинные вещи, рукописи, портреты, фотографии писателя и его окружения. Это самая большая в мире коллекция предметов, связанных с Львом Толстым.
В ампирном особняке на Пречистенке, 11 находится литературная экспозиция музея. Она подробно рассказывает о жизни и творчестве Л.Н. Толстого, знакомит посетителей с уникальными экспонатами фондов ГМТ.