Основу рукописных фондов составляют рукописи Л.Н. Толстого (71492 документа). Кроме фонда самого писателя, в ГМТ хранятся ещё 74 личных фонда и фондов учреждений, связанных с его именем. Всего в собрании рукописей более 300 тысяч единиц хранения. Одной из основных задач ГМТ с момента его создания стало формирование собрания материалов, связанных с жизнью и творчеством писателя. Постепенно в его фондах оказался сосредоточен основной массив рукописей и документов Л.Н. Толстого и его современников — членов семьи и друзей; российских и зарубежных деятелей науки, культуры, искусства; последователей его учения, учёных-толстоведов, различных «толстовских» государственных и общественных организаций — толстовских обществ, музеев великого писателя.
Рукописи
Фотографии
В Государственном музее Л. Н. Толстого в Москве хранится около 26 тысяч экземпляров фотографий. Музей обладает не только самым полным собранием фотографий Л. Н. Толстого (около 12 тысяч), но и уникальными фотоснимками лиц, мест, событий, связанных с жизнью и творчеством писателя.
Живопись
В фондах музея хранится cвыше 500 произведений живописи. Коллекция включает обширную портретную галерею Толстого и его окружения, пейзажи Ясной Поляны и других мест, связанных с Толстым, иллюстрации к его произведениям. Одно лишь перечисление имен говорит об уровне собрания. В фондах и в экспозиции музея находятся выдающиеся работы И. Е. Репина, Н. Н. Ге, Л. О. Пастернака, М. В. Нестерова.
Графика
Музей Толстого хранит более 7 тысяч произведений графики. Это портретные изображения писателя и его окружения, иллюстрации к его произведениям, виды мест, связанных с его жизнью и творчеством (рисунки, акварели, гравюры). Большая часть работ была исполнена художниками при жизни писателя, а иногда в тесном творческом общении с ним (иллюстрации).
Репродукции
Фонд репродукций Государственного музея Л. Н. Толстого включает в себя произведения печатной графики, открытки, афиши спектаклей, репродукции с портретов Л. Н. Толстого таких художников, как И. Е. Репин, И. Н. Крамской, Н. Н. Ге, Л. О. Пастернак, Я. Стыка, репродукции с иллюстраций к произведениям писателя М. Башилова, Л. О. Пастернака, Д. Н. Шмаринова, М. М. Далькевича, М. А. Врубеля, Е. Е. Лансере и других. В фонде хранится обширная коллекция репродукций с фотографий Л. Н. Толстого, выполненных С. А. Толстой, В. Г. Чертковым, К. К. Буллой, С. М. Прокудиным-Горским.
Скульптура
В собрании Государственного музея Л. Н. Толстого хранится более 400 произведений скульптуры, исполненных известными и неизвестными скульпторами, профессионалами и любителями.
Редкая книга
Фонд редкой книги насчитывает около одиннадцати тысяч единиц хранения. В него входят все первые публикации произведений Толстого в периодической печати; первые отдельные издания произведений писателя; издания, запрещенные цензурой и оставшиеся в единичных экземплярах.
Мемориальные фонды
Помимо мемориальных вещей в усадьбе «Хамовники» и в мемориальном музее памяти Толстого «Астапово», в Государственном музее Л. Н. Толстого хранится уникальная фондовая коллекция личных вещей семьи Толстых. Впервые часть семейных реликвий показали на выставке в 1911 г., через год после смерти Льва Николаевича. Это были всего несколько предметов, которые после закрытия экспозиции и положили начало фонду.